将光催化从实验室带入工业:基于膜的TBADT回收作为提高连续流光催化HAT转化可持续性的策略
光催化被认为是一种有前途的新方法,用于可持续合成活性药物成分和农用化学品等。在Nature Communications的一篇论文中,阿姆斯特丹大学Van't Hoff分子科学研究所流动化学小组的研究人员现在提出了一种有助于将光催化从实验室带到工业的方法。研究人员提出了一种连续流动系统,该系统将微流光反应器与用于光催化剂回收的纳滤装置相结合。
光催化可以直接通过阳光或由可再生电力驱动的LED光驱动化学转化。因此,它提供了一个机会,使化学工业更具可持续性,减少对化石资源的依赖。然而,光催化剂的成本可能相当高,这通常会阻碍工业对光催化的兴趣。
研究人员描述了他们如何将流动化学方法与纳滤用于过程中催化剂回收相结合,得催化剂的成本基本上无关紧要,这将是光催化应用于工业应用的重要一步。
光催化氢原子转移(HAT)过程是众多研究的对象,展示了均相光催化剂十钨酸四丁基铵(TBADT)对于C(SP3)-H键功能化的潜力。然而,为了将这些研究转化为大规模的工业过程,需要仔细考虑催化剂的负载、成本和去除。
阿姆斯特丹大学Timothy Noël等提出了有机溶剂纳滤(OSN)作为解决方案,以减少TBADT的消耗,增加其周转次数,并降低其在产品溶液中的浓度,从而实现大规模的光催化HAT转换。
作者优化了用于在乙腈中回收TBADT的合适膜的操作参数。连续的光催化C(sp3)-H烷基化和胺化反应通过两个OSN步骤与在线TBADT回收一起进行。
在线催化剂循环反应中观察到的产物产率与使用原始TBADT进行的反应的产率相当,因此强调不仅催化剂回收(> 99%,TON > 8400)是可能的,而且它不会以牺牲反应性能为代价。
图1、基于多级纳滤的连续流系统用于TBADT回收的流程图.(EWG:吸电子基团,BPR:背压调节剂。
图2、在线 TBADT 回收的重要性
参考文献:
Wen, Z., Pintossi, D., Nuño, M. et al. Membrane-based TBADT recovery as a strategy to increase the sustainability of continuous-flow photocatalytic HAT transformations. Nat Commun 13, 6147 (2022).
DOI: 10.1038/s41467-022-33821-9
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33821-9
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